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Tailoring light for Raman microspectroscopy

Ziel dieser Arbeit ist die Weiterentwicklung einer kohärenten Raman Spektroskopiemethode für die Anwendung in der mikroskopischen Bildgebung und eine damit verbundene Entwicklung einer spezialisierten Lichtquelle. Die Lichtquelle wurde konzipiert, um mit einer hohen Impulsleistung effizient nichtlineare Prozesse treiben zu können und die erzeugten Signale gleichzeitig mit einer hohen Wiederholrate aufzunehmen. Besonders geeignet für die Anwendung in der mikroskopischen Bildgebung ist die kohärente Ramanstreuung, da sie einen chemisch selektiven Kontrast erzeugt. Die neue interferometrische Erweiterung von Femtosekunden stimulierter Ramanstreuung (FSRS) mithilfe eines Sagnac-Interferometers (iFSRS), beziehungsweise eines kollinearen Interferometers (II-FSRS) erhöht nicht nur deren Sensitivität, sondern ermöglicht nun auch den Zugriff auf spektrale Phaseninformationen. Insgesamt zeigt das entwickelte Gesamtkonzept eine vielversprechende Anwendbarkeit, um vielfältige Fragestellungen in den Lebenswissenschaften zu untersuchen.

This thesis is about the development of coherent Raman scattering techniques to be applied to microspectroscopy and an associated development of a specialized light source. The light source is designed to deliver pulses with sufficient power to efficiently generate a nonlinear Raman response, which was exploited as a contrast mechanism for microscopy, at a high repetition frequency for fast signal acquisition. Indeed current broad-bandwidth femtosecond stimulated Raman scattering (FSRS) spectroscopy methods allow the extraction of the full Raman spectrum, but are still limited in sensitivity. Rectifying this drawback, the here presented novel interferometric advancements in FSRS, by the means of a Sagnac interferometer (iFSRS) or an in-line interferometer (II-FSRS), not only increase the sensitivity of the scheme, but also grant access to spectral phase information. These improvements in combination with the highly adapted light source enable the acquisition of hyperspectral images, applicable to a wide range of questions in the life-sciences.

Titel: Tailoring light for Raman microspectroscopy
Verfasser: Dobner, Sven GND
Gutachter: Fallnich, Carsten GND
Organisation: FB 11: Physik
Dokumenttyp: Dissertation/Habilitation
Medientyp: Text
Erscheinungsdatum: 2014
Publikation in MIAMI: 02.07.2014
Datum der letzten Änderung: 27.07.2015
Schlagwörter: Laser; Mikroskopie; Spektroskopie; Kohärente Raman Streuung; Interferometrie
Laser; Microscopy; Spectroscopy; Coherent Raman scattering; interferometry
Fachgebiete: Physik
Sprache: Englisch
Format: PDF-Dokument
URN: urn:nbn:de:hbz:6-12389558387
Permalink: https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:hbz:6-12389558387
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Inhalt:
1 MOTIVATION 1
2 LIGHT SOURCE 5
2.1 Master Oscillator and Power Amplifier System . . . . . . . . . . . 7
2.1.1 Master Oscillator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.2 Chirped Pulse Amplification . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.1.3 Pulse Shaping . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2 Broad-Bandwidth Supercontinuum Generation . . . . . . . . . . . 17
2.2.1 Experimental Considerations . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2.2 Parameter Study in Various Laser Host Materials . . . . . 20
2.3 Narrow-Bandwidth Optical Parametric Amplifiers . . . . . . . . . 23
2.3.1 Periodically Poled Lithium Niobate . . . . . . . . . . . . . 23
2.3.2 Silver Thiogallate . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.3.3 Lithium Indium Selenide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.4 Further Development and Applications . . . . . . . . . . . . . . . 28
3 RAMAN SCAT TERING SPECTROSCOPY 31
3.1 Spontaneous Raman Scattering . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.2 Femtosecond Raman-Induced Kerr-Effect Spectroscopy . . . . . . 35
3.3 Femtosecond Stimulated Raman Scattering . . . . . . . . . . . . . 37
3.4 Discussion about the Applicability to Microscopy . . . . . . . . . 39
4 INTERFEROMETRIC COHERENT RAMAN SCAT TERING 41
4.1 Interferometric Femtosecond Stimulated Raman Scattering . . . . 42
4.1.1 Working Principle, Experimental Setup and Model . . . . 43
4.1.2 Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
4.2 In-line Interferometric Femtosecond Stimulated Raman Scattering 49
4.2.1 Experimental Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.2.2 Working Principle and Model . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
4.2.3 Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
4.3 Hyperspectral Imaging . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.3.1 Experimental Microspectroscopy Setup . . . . . . . . . . . 61
4.3.2 Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
4.4 Current Limitations and Further Improvements . . . . . . . . . . 67
4.5 Summary and Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
5 SUMMARY OF THE THESIS 71
ACKNOWLEDGEMENTS 75
BIBL IOGRAPHY 77
LIST OF PUBLICATIONS 91